In vielen Dachböden der Bergeller Wohnhäuser sind immer noch erhaltenswerte Familienbriefe und öffentliche Dokumente von historischem Interesse zu finden. Das Ziel des Archivs ist, in erster Linie diese Schriften optimal zu konservieren, sie unter Berücksichtigung zeitgemässer Kriterien zu katalogisieren und Studierenden und anderen Interessenten zur Verfügung zu stellen. Das Archiv wendet sich an all jene Leute, die im Besitz von alten Dokumenten sind, und bittet, diese auf keinen Fall wegzuwerfen, sondern sich damit ans Archiv zu wenden.

Das in Castelmur katalogisierte Material von Privaten besteht aus Kauf- und Verkaufsverträgen, aus Dokumenten zu Umtausch und Schätzung von Grundstücken, aus Erbteilungen. Inventarisierungen, Familienbriefen. Besonders faszinierend sind die Emigrantenbriefe aus dem18. und 19. Jahrhundert, der Blütezeit der Bündner Auswanderung. Bei den öffentlichen Akten erscheinen Verträge zwischen Gemeinden und Gemeinschaften, Passerteilungen, privat- und strafrechtliche Rechtshandlungen, Testamente.

Mit seinem Buch über die Bündner Auswanderung „Fast ein Volk von Zuckerbäckern“ und mit der gleichnamigen Ausstellung im Landesmuseum Zürich von 1989, die er Castelmur geschenkt hat, hat der Autor Dolf Kaiser in Zusammenarbeit mit Florio Pult den Grundstein des Archivs gelegt.